Système laser à différence de fréquence (DFG : Difference Frequency Generation)

La spectroscopie diode laser accordable est un outil d’analyse puissant et complémentaire de l’IRTF grâce à ses nombreux avantages : une très haute résolution spectrale jusqu’à 10^-5 cm^-1 et un rapport Signal sur Bruit très élevé (supérieur à 1000) permettant la mesure d’effets fins comme le line-mixing ou l’étude des profils de raie. Par ailleurs, la rapidité des mesures (quelques minutes) permet l’étude d’espèces instables.

Dès 2002, pour pallier au manque de sources disponibles dans le commerce, un système laser accordable entre 3 et 5,5 µm a été développé basé sur la génération de différence de fréquence. Un laser Nd:Yag de longueur d’onde fixe à 1064 nm (Mephisto 800, InnoLight), constituant le signal source, est mélangé à une diode laser à cavité externe ECDL accordable (Toptica Photonics, DL 100) centrée à 850 nm, constituant le signal pompe, dans un cristal de niobate de lithium à polarisation ferroélectrique périodiquement inversée (PPLN pour « Periodically Poled Lithium Niobate »). On récupère ainsi en sortie du cristal non linéaire le signal idler de fréquence w_i = w_p – w_s accordable entre 2100 et 3000 cm^-1. La très grande finesse des sources laser (1 kHz pour le laser Nd:Yag et 1 MHz pour la diode ECDL) permet dans l’analyse de négliger la fonction d’appareil devant les largeurs de raies mesurées, ce qui présente un autre avantage sur la technique IRTF.

Dispositif optique du système laser DFG

L’étalonnage en fréquence, essentiel en spectroscopie laser, est effectué à l’aide d’un lambdamètre type Burleigh-WA 1100 (700nm - 1650nm) donnant la longueur d’onde de balayage du faisceau idler avec une précision de 10^-2 cm^-1 et d’une cavité Fabry-Pérot ayant un intervalle spectral libre de 1 GHz et une résolution de 1 MHz.

Grâce à ce système laser à différence de fréquence, le phénomène d’interférences collisionnelles a été mis en évidence dans la structure nucléaire hyperfine de HI et les intensités des raies d’absorption de H₂O ont été mesurées par intercomparaison avec celles de l’isotopologue HDO confirmant que le profil de Voigt n’est pas adapté pour l’eau à cause du rétrécissement collisionnel.